近日，海南大学物理与光电工程学院的Konstantin Dorfman教授与合作者在国际知名杂志PNAS上发表题为“Multidimensional high-harmonic echo spectroscopy: Resolving coherent electron dynamics in the EUV regime”的学术论文。

图1. (A)非共线多脉冲序列示意图; (B)靶材Q-TTF-Q^-的结构; (C)通过隧道电离和符合产生激发的有效跃迁极矩; (D)靶材的势能曲线; (E)电子跃迁示意图。

为了检测跨越几个电子伏特能量范围电子波包相干动力学，通常需要宽带EUV光源。在这项工作中，作者提出了在强场下的全光二维（2D）高次谐波回波（HHE）光谱，以检测布居转移和退相干动力学。该工作使用作者自主开发的半微扰方法描述了由一系列非共线序列短脉冲驱动的相干价电子动力学。每个脉冲都能够驱动价态电子电离和回碰从而产生激发态的相干布局，这允许通过高次谐波回波信号直接观察其动力学。作者展示了阴离子分子系统的模拟结果，并表明可以很好地捕捉超快价电子飞秒分辨率动力学。

该论文第一作者为华东师范大学蒋士成副研究员，通讯作者为海南大学Konstantin Dorfman教授。斯德哥尔摩大学的Markus Kowalewski教授及其博士生Mahesh Gudem也做了重要贡献。

文章链接https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2304821121