海洋科学与工程学院邓培林副教授在Nature Communications发表研究论文

近期，海洋科学与工程学院邓培林副教授所在团队在Nature Communications发表题为《Regulating Au coverage for the direct oxidation of methane to methanol》的研究论文。海南大学2020级博士生徐月山、海洋科学与工程学院吴道雄副研究员为论文共同第一作者，邓培林副教授、清华大学谷林教授和田新龙教授为论文共同通讯作者。

甲烷（CH4）是可燃冰、天然气、页岩气的主要成分，它不仅可以直接作为清洁燃料，也是众多工业高附加值的烯烃、芳烃和小分子醇类的C1原料；甲醇是合成多种有机产品的重要化工原料，并且常温下以液态形式存在，易于存储和运输。由于甲烷分子中C-H键的高度稳定性和弱极性，又有极高的键能，极易造成甲烷过度氧化生成副产物二氧化碳。因此，催化甲烷定向氧化直接转化制甲醇被视为催化化学领域的“圣杯”，数十年来一直处于学术和工业研究的前沿。

田新龙教授团队采用简便的电位置换法调控了超薄Pd_xAu_y纳米片上金原子的覆盖率，并发现甲烷直接氧化制甲醇性能与金原子覆盖率之间存在火山型性能-结构关系。所制备的Pd₃Au₁纳米片在70 °C条件下的CH₃OH产率达到147.8 mmol g^-1h^-1，选择性高达98%。实验表征结合密度泛函理论计算表明纳米片表面的催化反应过程由反应触发步及反应转化步构成，反应触发步和反应转化步之间的互相制约关系导致了催化剂的火山型性能-结构关系，并进一步提出金属-氧之间的共价键强度可以作为甲烷直接氧化制甲醇催化剂的催化描述符，用于指导高效催化剂的设计及性能优化。本工作不仅制备了兼具高活性及高选择性的Pd_xAu_y催化剂，还深入揭示了甲烷直接氧化制甲醇催化反应的微观机制，为高性能催化剂的开发提供了独特的思路。

该项工作得到了国家自然科学基金（52164028, 22109035, 52274297, 22202053, 22378074, 52074099, 52164029）、南海海洋资源利用国家重点实验室开放基金（MRUKF2021029）、海南大学相同创新项目基金（XTCX2022HYC21）、海南大学科研启动基金（KYQD(ZR)-20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124, 21125）和海南省巨东英院士工作站资金资助(YSPTZX202315)。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-44839-6#Sec24