近期,田新龙教授团队在纳米能源领域Top期刊《Small》(IF = 15.153)发表题为《Ultrathin Nitrogen-doped CarbonEncapsulated Ni Nanoparticles for Highly Efficient Electrochemical CO2Reduction and Aqueous Zn-CO2Batteries》的研究论文,海南大学化学工程与技术学院2021级博士生王芳园为论文第一作者,邓培林副教授、吴道雄副教授、田新龙教授为论文共同通讯作者。
电化学CO2还原反应(CO2RR)因其在降低大气中CO2浓度、实现人类社会碳中和方面的潜在优势,在近十年来引起了广泛的关注。根据热力学过程,CO2分子分别通过2-、6-、8-和12电子转移途径转化为CO、HCOOH、CH3OH、CH4和C2H4,更多的电子转移意味着更高的储能效率,但较低的产品选择性和高的输入功率仍然不能满足CO2RR的商业要求。因此,通过CO2RR将CO2转化为CO电子转移途径的过电位较低,产物选择性接近100%,被认为是目前最接近商业化的途径。
田新龙教授团队提出了一种通过简单的硬模板策略来制备具有核-壳结构的Ni@N-C催化剂,其中镍纳米颗粒(Ni NPs)被薄的氮掺杂碳壳(N-C)包裹。Ni@N-C催化剂达到了236.7 mA cm−2的工业电流密度,在−1.1 V vs. RHE时CO法拉第效率高达97%。此外,Ni@N-C可以驱动最大功率密度为1.64 mW cm−2的Zn-CO2电池,并且电池的循环稳定性较为优异。通过理论研究,这些优异的性能归因于Ni@N-C的协同效应,即Ni NPs可以调节N掺杂碳壳层的电子微环境,有利于提高CO2的吸附能力和电子传递能力,进而理论计算表明,位于Ni原子层顶部的N-C结合构型(Top-Ni@N-C)热力学最稳定,对COOH*的形成和CO的解吸的能垒最低。这项工作为寻找高效、有价值的CO2RR和Zn-CO2电池电催化剂提供新的策略。
该项工作得到了海南省自然科学基金(222RC548,222MS006)、国家自然科学基金(22109035,52164028,52274297)、海南省电化学储能与能量转换重点实验室开放项目(KFKT2021007)、海南省研究生创新研究课题(Qhyb2022-89,Qhyb2022-87,Qhys2022-174)海南大学科研启动基金(KYQD(ZR)-20008, 20084,21125)和海南省巨东英院士工作站资金资助。
文章链接:https://doi.org/10.1002/smll.202301128