近日,田新龙教授团队在纳米能源领域Top期刊《Small》(IF=15.153)发表研究论文,论文题目为“Ultrathin Pd3Pt1Rh0.1nanorings with strong C−C bond breaking ability for ethanol oxidation reaction”。海南大学2019级硕士研究生田浩为论文第一作者,邓培林副教授和田新龙教授为共同通讯作者。
直接乙醇燃料电池(DEFCs)由于其原料乙醇具有能量密度高、无毒、来源广泛、易于储存等优点,正受到越来越多的关注。目前广泛用于乙醇氧化反应(EOR)的催化剂是Pt基或Pd基材料。这些材料在阳极的氧化过程中,极易受到CO等含碳中间物的吸附,从而产生中毒的影响,严重限制了EOR效率。此外,在实际的生产中,EOR更倾向于不完全氧化的C2途径,产生CH3CHO和CH3COOH。因此,研究具有突出的抗毒能力和高C−C键裂解能力的催化剂成为乙醇氧化反应中的重点。
田新龙教授团队通过简单的一锅溶剂热法制备了一种具有高性能的二维三元Pd3Pt1Rh0.1纳米环(NRs)催化剂,并对其性能和C−C键选择性的机理进行了系统研究。特别是优化后的催化剂表现极高的质量活性、稳定性、抗毒性和C−C键断裂能力。这一可观的实验结果归因于其独特的中空结构,提供了丰富的活性位点。高的抗毒性不仅归功于Rh原子对催化剂材料的电子调控,还取决于Rh优异的水活化性能,有助于CO等中间体的去除。此外,密度泛函理论(DFT)计算表明,Rh的引入显著增强了催化剂的C−C键裂解能力,进一步提高了EOR活性。
该工作得到了海南省科技专项基金(ZDYF2021GXJS207、ZDYF2020037、2020207)、国家自然科学基金(22109034, 22109035, 52164028, 62105083),南海海洋资源利用国家重点实验室开放基金(MRUKF2021029),海南省博士后科学基金(RZ2100007123),海南大学启动研究基金((KYQD(ZR)-20008, 20082, 20083, 20084, 21065, 21124, 21125)和海南省巨东英院士工作站资金的资助。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202203506