近日,田新龙教授团队在Cell旗下综合性新期刊《Cell Reports Physical Science》发表研究论文,论文题目为“A plasma bombing strategy to synthesizehigh loading single-atom catalysts for oxygen reduction reaction”。化工学院2020级博士研究生饶鹏为第一作者,田新龙教授为通讯作者。
2020年9月22日,中国在第75届联合国大会上正式提出争取在2030年前实现碳达峰、2060年前实现碳中和的“双碳”目标,为全球应对气候变化作出积极贡献。发展清洁能源是助力实现碳达峰、碳中和目标的有效途径。燃料电池、金属空气电池、金属离子电池等作为清洁能源的重要组成部分,研究者们进行了深入的研究,并取得了长足的发展。然而,目前上述电池一般都需要贵金属材料来改善其缓慢的动力学性能进而提高其整体电池活性。贵金属稀缺的储量和高昂的价格又制约了这类材料的广泛应用,严重阻碍了上述清洁能源装置的商业化进程。近些年来,非贵金属催化剂,尤其是非贵金属单原子催化剂引起了研究者的广泛关注,并取得了一些重要的研究成果。但是目前报道的单原子催化剂还存在一些不足,例如:(1)由于单个金属原子的自由能很高,其更倾向于形成稳定的团簇或纳米颗粒,因此通常需要强金属载体相互作用或复杂的缺陷策略来稳定单个金属原子;(2)由于各种金属原子和缺陷类型之间的配位环境不同,许多合成方法都需要复杂的实验设计;(3)目前报道的催化剂的制备方法一般都在毫克级别,难以满足商业化应用需求。因此,迫切需要开发一种通用的、高效的、可大规模生产的单原子催化剂的可控制备方法。
田新龙教授团队报道了一种简单的“等离子体轰炸”策略实现了从金属盐到单原子催化剂的可控制备,该方法可简单推广到多种单原子催化剂的制备。作为一个典型案例,所制备的铁基单原子催化剂(SAC-Fe/NC)在三电极测试体系及锌空气电池测试体系下均展现出优异的氧还原活性。结合理论计算分析,我们提出了吸附诱导自旋交叉ORR反应机制,并证明了与四个吡啶N配位的Fe物种是SAC-Fe/NC优异活性的主要贡献者。这项工作不仅为实现从非贵金属盐到单原子催化剂的直接可控制备开辟了新的途径,还为单原子催化剂在金属空气电池及其他能源储存/转换装置的实际应用提供了巨大的机遇。
该工作得到了国家自然科学基金(22109034, 22109035, 52164028, 62105083),海南省重点研发计划(ZDYF2021GXJS207,ZDYF2020207,ZDYF2020037),海南省博士后科学基金(RZ2100007123)和海南大学科研启动基金(KYQD(ZR)-20008, 20082, 20083, 20084, 21065,21124,21125)资助。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2022.100880.