近期,海洋科学与工程学院邓培林副教授所在团队在Advanced Functional Materials发表题为《Electron Penetration Effect of Ni Single Atom Boosting CO2 to CO in pH-universal Electrolytes》的研究论文。海南大学2021级博士研究生王芳园、海洋科学与工程学院韩兴琪老师为论文共同第一作者,邓培林副教授和田新龙教授为论文共同通讯作者。
将CO2转化为碳基化学品或燃料,是实现绿色环境和能源可持续发展的关键途径。得益于采用可再生电力驱动CO2还原的巨大前景,电化学CO2还原反应(ECR)受到越来越多的关注。然而,被活化的CO2中间体往往经历多种反应路径,高选择性的定向生成某种碳基产物非常困难。在ECR生成的诸多产物中,CO是一种重要的化学品及燃料前驱体。氮掺杂碳载体中嵌入过渡金属原子(Co、Fe、Ni等)制备的单原子催化剂(SACs)已被证明较高的CO活性,但SACs对CO选择性仍然较差。因此,探索高效的制备策略对于获得具有高原子效率和可控电子结构的独特催化剂结构具有重要意义。
田新龙教授团队设计合成了一种独特的包裹结构催化剂,Ni纳米颗粒被含有Ni-N-C的碳壳包裹(Ni-NP@Ni-SA),在全pH电解液范围内高效实现ECR到CO的定向转化,效率接近100%.。此外,Ni-NP@Ni-SA可以驱动具有3.45 mW cm−2的高功率密度的可充电Zn-CO2电池,并且具有优异的稳定性。综合分析表明,Ni-NP@Ni-SA的电子穿透效应可以增强Ni单原子的电子云密度,降低了关键中间体*COOH的形成能垒,促进ECR反应动力学。本研究不仅获得了全pH电解液范围内高效的ECR电催化剂,也为提高单原子催化剂的活性提供了新的设计策略。
该项工作得到了国家自然科学基金(22109035, 22202053, 52164028, 52274297, 22309037)、海南大学协同创新项目基金(XTCX2022HYC04, XTCX2022HYC05)、海南大学科研启动基金(KYQD(ZR)-20008, 20083, 20084, 21125, 23035)和海南省巨东英院士工作站资金资助(YSPTZX202315)。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202314453