近日，海南大学理学院与理论物理研究中心的Konstantin Dorfman教授与上海精密光谱学国家重点实验室、南京理工大学超快光学物理研究所的学者合作，在自然科学综合性主流期刊Science Advances上发表了一篇题为《Solid state–like high harmonic generation from cluster molecules with rotational periodicities》的学术论文。南京理工大学彭裔耕博士是该论文的第一作者，南京理工大学陆瑞锋教授、余超副教授和海南大学Konstandin Dorfman教授为共同通讯作者，南京理工大学为第一完成单位，海南大学为共同通信单位。

系统的广义Bloch定理示意图。

(A)对于具有平移周期边界条件(PBC)的系统，本征函数遵循Bloch定理在强激光(红色)的照射下，可以诱发平移不变性和高度非线性光学效应，如高次谐波(紫色)，这可以通过基于固体能带理论求解半导体布洛赫方程来模拟。(B)对于具有旋转PBC的系统，本征函数遵循具有旋转不变性的类似布洛赫定理，并且高次谐波(紫色)可以在强激光(红色)的相互作用下发射，这可以通过本工作中提出的准带模型来研究。(C)平行于对称轴的驱动激光电场的多炔(顶部)和积碳(底部)环[18]碳的模拟谐波光谱

该研究利用分子晶体的对称性特点，将周期性边界条件(PBC)应用于团簇分子，使其类似于固态晶体。通过考虑具有平移PBC的晶体和具有转动PBC的环型系统之间的物理相似性，该研究在广义Bloch定理的框架内，提出了碳环团簇C18的类固态高次谐波产生(HHG)机制。在线偏振激光场的照射下，分子系统表现出固态的类似HHG的带内振荡和带间跃迁，这为探测分子或材料结构的对称性和几何形状提供了可能的光学方法。基于刘维尔-冯诺依曼方程的模型通过含时密度泛函理论的计算得到了很好的再现。

此外，这项研究的理论和发现可以进一步拓展到其他环型或球型分子/簇、纳米管或具有旋转和平移周期性边界条件的人工超材料，从而在未来提供连接气体和固体的高次谐波物理学。

论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add6810