清洁能源技术的发展对降低环境污染、实现“双碳”等目标具有重要意义。金属空气电池、电解水制氢等电化学能源存储与转换技术是当前新型能源技术发展的重要方向。邓意达教授团队从电极材料结构调控、材料结构-性能构效关系、电池器件开发等方面进行全链条设计攻关。2021年，课题组在新型能源电池材料与器件领域取得了一系列研究成果，相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater.等期刊。同时，邓意达教授自2021年8月调入海南大学，在实验室建设、科研队伍建设等方面也取得了阶段性进展，实验室各项工作初步步入正轨。下面对团队在2021年度以天津大学为第一单位、海南大学为第二单位的代表性科研成果进行介绍：
1. Liu, Chang; Yi Shen; Jinfeng Zhang;Gen Li; Xuerong Zheng; Xiaopeng Han; Lianyong Xu; Shuze Zhu; Yanan Chen*; Yida Deng*; Wenbin Hu. Multiple Twin Boundary-Regulated Metastable Pd for Ethanol Oxidation Reaction.Adv. Energy Mater. 2021, DOI: 10.1002/aenm.202103505.
简介：本文通过固相高温瞬态热冲击策略在碳黑载体上合成了具有大量表面缺陷的亚稳态Pd纳米颗粒。分子动力学模拟表明高温热冲击合成后的瞬态过冷过程可以促进催化剂表面形成孪晶主导的缺陷结构。该催化剂用在乙醇电氧化反应（EOR）时表现出优异的反应活性和CO耐受性。计算结果表明，Pd颗粒表面丰富的缺陷可以优化CO中间体的吸附，防止催化剂被毒化。同时OH的强吸附能加速EOR的反应进程，协同提升催化活性。
图1.具有孪晶界和原子台阶存在的富缺陷TS-Pd/C及少缺陷AT-Pd/C催化剂的制备及电催化作用机理示意图
2. Jiang, Rui; Da, Yumin; Chen, Zelin; Cui, Xiaoya; Han, Xiaopeng; Ke, Haibo; Liu, Yanhui; Chen, Yanan*; Deng, Yida*; Hu, Wenbin. Progress and perspective of metallic glasses for energy conversion and storage.Adv. Energy Mater. 2021, DOI：10.1002/aenm.202101092.
简介：金属玻璃由于其独特的原子排列和电子结构，得到了广泛的关注和研究。本文基于金属玻璃的结构-活性关系和电化学反应动力学，综述了其在电化学领域中的应用。主要从高通量方法、人工智能技术以及先进的表征技术的集成等方面进行介绍，深入理解电子结构与电化学性能之间的关系，为设计具有优异活性、选择性和耐久性的金属玻璃提供指导。同时描述了金属玻璃目前面临的挑战和应用前景。
图2.金属玻璃在电化学领域中的应用
3. Wang, Jiajun#; Wang, Guangjin#; Zhang, Jinfeng; Wang, Yidu; Wu, Han; Zheng, Xuerong; Ding, Jia; Han, Xiaopeng*; Deng, Yida*; Hu, Wenbin*. Inversely Tuning the CO2Electroreduction and Hydrogen Evolution Activity on Metal Oxide via Heteroatom Doping.Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 133, 7680-7684.
简介：调节费米能级处的电子态能够有效地促进催化反应动力学。基于此，本工作将具有不同外层电子结构的Mo与Cu原子以位点取代的方式掺杂进入ZnO晶格中。研究发现，Mo和Cu的掺杂均能实现费米能级处产生新的占据轨道和未占据轨道。其中，Mo的掺杂降低了d带中心，促进了ZnO的CO2RR过程，同时抑制了HER过程，而Cu的掺杂则相反。这项工作证明了通过调控电子态结构优化电催化性能的可行性。
图3. (a)异质原子掺杂对于ZnO能带影响，(b)主副反应速控步能垒差与ZnO实际性能之间的关联关系，(c)异质原子掺杂影响主副反应示意图。
4. Lu, Qi; Wu, Han; Zheng, Xuerong*; Chen, Yanan*; Rogach, Andrey L.; Han, Xiaopeng*; Deng, Yida*; Hu, Wenbin. Encapsulating Cobalt Nanoparticles in Interconnected N-Doped Hollow Carbon Nanofibers with Enriched Co-N-C Moiety for Enhanced Oxygen Electrocatalysis in Zn-Air Batteries.Adv. Sci.2021, 2101438.
简介：合理设计具有优异氧还原（ORR）和氧析出（OER）反应的双功能电催化剂是促进金属-空气电池（ZAB）发展的关键。本工作通过超快高温冲击技术制备了N掺杂多孔碳纳米纤维包覆的Co纳米颗粒（Co@N-C/PCNF）。由于其核壳及多孔碳纳米纤维结构和Co-N-C固有活性，Co@N-C/PCNF同时具有优异的OER和ORR活性。其中，Co-N-C组分可以调节催化剂的局部电子结构，优化吸脱附反应动力学。基于Co@N-C/PCNF电极材料的ZAB可实现292mW cm-2的功率密度，且组装的柔性ZAB可以为可穿戴设备供电。
图4. Co@N-C/PCNF复合材料合成示意图。
5. Hu Qingfeng, Chen Zelin*, Wang Jiajun, Zheng Xuerong, Han Xiaopeng, Deng Yida*, Hu Wenbin. Nanoporous nickel with rich adsorbed oxygen for efficient alkaline hydrogen evolution electrocatalysis.Sci. China. Mater.,SCMs-2021-1492.
简介：本工作通过对Ni45Zr35Ti20金属玻璃前驱体进行表面脱合金处理，制备了一体式纳米多孔镍电极。在碱性电解液中，该催化剂具有低的析氢过电位和快速的水解离动力学。研究表明其优异的性能得益于三维互连的导电网络和独特的表面性质，增加了电化学面积和提高了本征活性。进一步理论计算表明，当吸附氧原子作为镍金属的表面终止原子时，界面水分子的H-OH键可以以类似于氢键的方式被有效激活，从而提高了催化活性。
图5.纳米多孔镍的结构与电化学机理分析。
6. Sun, Changbin; Ding, Jia; Wang, Haozhi; Liu, Jie; Han, Xiaopeng*; Deng, Yida*; Zhong, Cheng*; Hu, Wenbin. Cobalt sulfides constructed heterogeneous interfaces decorated on N, S-codoped carbon nanosheets as a highly efficient bifunctional oxygen electrocatalyst.J. Mater. Chem. A,2021, 9, 13926.
简介：本工作通过一步盐模板辅助热解的策略制备了Co9S8/Co1-xS异质结构修饰的氮、硫共掺杂碳纳米片(Co9S8/Co1-xS@NSC)，并应用于锌空气电池中。实验和理论结果表明Co9S8/Co1-xS异质界面可以有效优化氧催化反应中间物种在ORR/OER中的吸附/脱附行为，从而提升其双功能电催化活性，实现了ORR半波电位为0.86 V和10 mA cm−2处的OER催化电位为1.52 V。而且得益于Co9S8/Co1-xS与碳基底强的耦合效应，该催化剂表现出优异的耐久性。同时，基于Co9S8/Co1-xS@NSC电极材料的ZAB可实现高的开路电压和长期稳定性。
图6. Co9S8/Co1-xS@NSC的结构与电化学性能分析。
邓意达，教授，博士生导师，特聘教授，2006年获上海交通大学博士学位并留校，2014-2021年在天津大学工作，2021年8月调入海南大学。长期从事金属微/纳功能材料的结构控制与功能调控研究，主持科技部重点研发计划课题2项、国家自然科学基金面上2项、青年1项等科研项目20余项。累计发表SCI论文160余篇，他引6000余次，ESI高被引论文14篇。研究成果获国家科技进步二等奖1项(第五位)和省部级科技进步一等奖2项。
郑学荣，教授，从事金属空气电池、锂离子电池等能源电极材料与器件研究，入选“香江学者”计划。以第一或通讯作者在Adv. Mater.、Acta Mater.等期刊发表SCI论文20余篇，他引2000余次。主持国家自然基金面上项目、国际合作中欧人才项目、青年项目等。2018-2019年在美国弗吉尼亚理工大学从事访问学者，2020年12月起在香港城市大学从事博士后研究，2021年12月加入海南大学。
苗政培，副教授。2021年博士毕业于华中科技大学材料学专业。主要从事纳米能源材料的可控制备与应用、电催化（氧还原、二氧化碳还原、氧析出等）以及燃料电池与氢能技术等方面的研究。目前已在Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等期刊上发表SCI论文十余篇，获得国家发明专利授权两项，曾先后主持华中科技大学研究生创新创业基金一项。
李纪红，副教授。2021年博士毕业于吉林大学无机化学专业。主要从事能源转换与催化材料的研究，以电化学为主要研究手段，针目标催化剂电子结构和表面特性进行研究，旨在发现、合成新型高效电催化剂，深入理解电催化过程，提出催化剂的新设计原则，构建高效能能源转换器件用于纯水、海水等。目前已在Journal of Materials Chemistry A, Advanced Functional Materials发表SCI论文2篇，总影响因子大于30；获国家发明专利授权两项。
石沐玲，石沐玲，副教授。2018年毕业于湖南大学化学专业，获博士学位。2015-2016年在美国佛罗里达大学任访问学者; 2020年-2022年在湖南大学从事博士后研究。主要从事纳米材料及其技术在化学分析与生物传感研究中的应用研究。在Angewandte Chemie、Biosensors & Bioelectronics、Analytical Chemistry、Chemical Society Review等期刊发表论文十余篇;主持省部级项目3项。